2-甲基吡嗪分子激发态系间交叉过程的飞秒时间分辨光电子影像研究

• 作者: 凌丰姿 向梅 宋辛黎 布玛丽亚·阿布力米提 张冰 邓绪兰 魏洁
• 来源期刊: 物理学报
• 关键词: 甲基吡嗪 光电子影像 系间交叉 泵浦-探测 时间分辨光谱
• 年，卷（期）: 2020,（10）
• 所属期刊栏目: 原子和分子物理学
• 页码范围: 171-178
• 页数: 8页
• 字数: 4758字
• 语种: 中文
• DOI: 10.7498/aps.69.20200092

摘要

飞秒时间分辨光电子影像技术和飞秒时间分辨质谱技术相结合,研究了2-甲基吡嗪分子电子激发态超快非绝热弛豫动力学.用323 nm光作为泵浦光,把2-甲基吡嗪分子激发到第一激发态S1,用400 nm光探测激发态演化过程.通过时间分辨质谱技术测得S1态的寿命为98 ps.实验中,实时观察到了单重态S1向三重态T1的系间交叉过程.通过分析发现,跟吡嗪分子S1态的动力学过程不同,2-甲基吡嗪分子激发到S1态后,不仅S1 → T1系间交叉过程是S1态主要衰减通道,S1 → S0内转换过程也是S1态另一个主要衰减通道.发挥飞秒时间分辨光电子影像技术的优点,实验上得到不同泵浦-探测时间延迟的光电子角分布,从角分布信息结合光电子能谱信息,尝试观察2-甲基吡嗪分子的非绝热无场准直,但由于2-甲基吡嗪分子对称性比吡嗪分子更低,对称性更低分子准直现象的观察更有挑战性,在实验中未能观察到非绝热准直动力学.本工作为2-甲基吡嗪分子S1态非绝热弛豫动力学提供了较清楚的物理图像.