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利用实验测量的Pd表面d带电荷密度描述喹啉催化加氢活性
利用实验测量的Pd表面d带电荷密度描述喹啉催化加氢活性
作者:
万颖
吴萌萌
孙雅飞
朱小娟
李顺林
王丽丽
基本信息来源于合作网站,原文需代理用户跳转至来源网站获取
d带电荷密度
金钯合金
活化熵
喹啉
加氢
摘要:
杂环化合物如喹啉等在Pd表面发生较强的化学吸附,占据活性位,导致钯炭催化剂活性低.因此,需要解决的关键科学问题之一是催化剂电子结构与表面吸附、反应活性的关联,这也是精准设计和调控催化材料结构的科学基础.本文针对喹啉选择加氢制1,2,3,4-四氢喹啉反应,利用有序介孔炭载配位结构精准调控的金钯合金作为模型催化剂,描述金属d带电子特性对吸附络合物稳定化能和催化活性的决定性影响.在原子水平确认了AuPd纳米催化剂具有与块体合金相似的结构,排除了共晶体或核壳结构.通过调变Au和Pd浓度,实现了Pd-Au配位数由0?8的精确调控.利用XPS和XANES测量了Pd位点上d带和非d(sp,主要是s)带得失电子数,将其定义为d带电荷密度(d charge),发现其与Au-Pd配位数密切相关.在喹啉选择加氢反应中,Au50Pd50和Au67Pd33催化剂的活性最高,与纯Pd催化剂相比,活性提高了11倍.进一步将合金电子结构与反应活性相关联发现,合金催化剂中Pd位点d带电荷密度与反应物生成活性络合物的活化熵(ΔS0*)和转化频率(TOFPd)成线性相关.有序介孔炭载AuPd合金催化剂具有很高的稳定性,在反应中未见金属表面偏析、聚集和流失.金属位点d带电荷密度描述符为含强吸附质反应中高性能催化剂的设计提供了新原理.
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篇名
利用实验测量的Pd表面d带电荷密度描述喹啉催化加氢活性
来源期刊
催化学报
学科
关键词
d带电荷密度
金钯合金
活化熵
喹啉
加氢
年,卷(期)
2020,(9)
所属期刊栏目
论文
研究方向
页码范围
1337-1347
页数
11页
分类号
字数
1809字
语种
中文
DOI
10.1016/S1872-2067(20)63580-X
五维指标
传播情况
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金钯合金
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研究起点
研究来源
研究分支
研究去脉
引文网络交叉学科
相关学者/机构
期刊影响力
催化学报
主办单位:
中国化学会
中国科学院大连化学物理研究所
出版周期:
月刊
ISSN:
0253-9837
CN:
21-1195/O6
开本:
大16开
出版地:
辽宁省大连市中山路457号(大连110信箱)
邮发代号:
8-93
创刊时间:
1980
语种:
chi
出版文献量(篇)
5062
总下载数(次)
23
总被引数(次)
65041
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