不同浓度臭氧对单颗粒气溶胶化学组成的影响

• 作者: 吴梦曦 成春雷 李梅 陈多宏 黄渤
• 来源期刊: 环境科学
• 学科: 地球科学
• 关键词: 臭氧 单颗粒气溶胶 二次气溶胶 醛酮化合物 光化学氧化
• 年，卷（期）: 2020,（5）
• 页码范围: 2006-2016
• 页数: 11页
• 分类号: X513
• 语种: 中文
• DOI: 10.13227/j.hjkx.201910122

摘要

为探讨高浓度臭氧(O3)对气溶胶生成与老化过程的影响,本研究利用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)于2018年10月在广东省鹤山大气环境超级监测站进行观测.观测期间根据O3浓度的高低,定义了高臭氧浓度(PH)时段和低臭氧浓度(PL)时段,其中PH时段O3平均浓度为117μg·m-3,PL时段平均浓度为25μg·m-3.依据化学组成的不同,观测期间单颗粒主要包含老化元素碳颗粒(EC-aged)、二次颗粒(Sec)和老化有机碳颗粒(OC-aged).PH时段单颗粒总数(348085)高于PL时段(224797),且PH时段Sec颗粒(37.1％)的占比显著高于PL时段(27.8％),而EC-aged颗粒(32.1％)则低于PL时段(44.1％),OC-aged颗粒(13.5％)略高于PL时段(10.4％).含硝酸盐(nitrate)和硫酸盐(sulfate)的颗粒数浓度在PH时段有显著的昼夜变化,而在PL时段无昼夜变化,Sec颗粒和EC-aged颗粒中硝酸盐和硫酸盐的峰面积PH时段高于PL时段,表明在PH时段通过二次反应过程生成硝酸盐和硫酸盐的量多于PL时段.此外,Sec颗粒中硝酸盐和硫酸盐的峰面积显著高于EC-aged颗粒,表明Sec颗粒的老化程度更深.本研究选取了乙酸根(59CH3 CO2-)和乙二醛(73C2 HO3-)来代表醛酮化合物在单颗粒气溶胶中的变化特征.PH时段Sec和OC-aged颗粒中59CH3 CO2-和73C2 HO3-的数浓度与峰面积显著高于PL时段,且在PH时段呈现显著的日变化特征,峰值出现在O3浓度高峰后2 h,在PL时段峰值显著降低,该变化趋势与Sec和OC-aged颗粒的数浓度变化特征相同,表明高浓度O3有利于VOCs氧化生成59CH3 CO2-和73C2 HO3-.综上,高臭氧浓度时段光化学反应较强,二次气溶胶组分的含量显著增加,光化学反应增强是PH时段臭氧浓度升高和单颗粒中二次组分增加的主要原因.