单层ZIF67纳米颗粒修饰的C3N4在可见光下光催化降解有机污染物

• 作者: Ridha Djellabi 张俊珂 李学伟 杨波 肖轲 苏佩东 赵旭 赵燊
• 来源期刊: 催化学报
• 关键词: 金属有机骨架结构 光催化 C3N4 ZIF67 可见光
• 年，卷（期）: 2020,（12）
• 所属期刊栏目: 论文
• 页码范围: 1894-1905,后插32
• 页数: 13页
• 语种: 中文
• DOI: 10.1016/S1872-2067(20)63620-8

摘要

随着全球工业化水平的提高,有机污染物引起的水环境问题也日益严重.针对有机污染物表现出的持久性和难降解性等问题,全球科研工作者提出了不同的方法去治理相关环境问题.其中利用光催化降解有机污染物作为一种新兴技术,因处理成本低、污染物降解效率高、光催化剂可回收利用等优点受到越来越多的关注.在诸多的光催化剂中,氮化碳(C3N4)拥有2.7 eV的能带宽度,且其合成简单,价格低廉,环境友好,以及在可见光下即可催化降解污染物等特点而被广泛研究.但是,比表面积小和易与光激发电荷载流子结合等缺点也制约C3N4的广泛应用.针对上述问题,本文将具有巨大比表面积的金属骨架材料ZIF67引入到C3N4之中,合成了均匀分布的单层ZIF67衍生的C3N4(ZIF67-C3N4),并将其应用于可见光下的亚甲基蓝(MB)光催化降解.结果表明,所制得的ZIF67-C3N4的最大比表面积可达541.392 m2/g,远高于未加工的C3N4的97.291 m2/g.ZIF67-C3N4光催化活性结果表明,2.57 g ZIF67和0.3 g C3N4即ZIF67-C3N4(0.3)表现出优异的光催化活性.加入0.01 g的ZIF67-C3N4(0.3)可以在70 min内降解90％以上的浓度为10 mg/L的亚甲基蓝,而原C3N4在同等条件下处理相同浓度的亚甲基蓝所需的时间超过140 min.同时,本文还考察了溶液的pH值,亚甲基蓝的初始浓度和ZIF67-C3N4复合材料中C3N4的含量等因素对亚甲基蓝光催化降解的影响.结果显示,ZIF67-C3N4(0.3)在碱性条件下降解亚甲基蓝的效率高于中性条件.在pH=12的情况下,ZIF67-C3N4(0.3)可以在10 min内完全降解100 mL的浓度为10 mg/L的亚甲基蓝.此外,在酸性条件下亚甲基蓝的降解效果很差,说明ZIF67-C3N4(0.3)在酸性条件下容易失活.通过对亚甲基蓝初始浓度对光催化反应的研究显示,当亚甲基蓝的初始浓度为20 mg/L时,经140 min反应后,亚甲基蓝的去除率小于90％;当亚甲基蓝的浓度降至15 mg/L时,其在120 min的降解效率超过92％;而10 mg/L的亚甲基蓝可在120 min内完全降解.对制备的五种催化剂对亚甲基蓝的降解效果分析得出ZIF67-C3N4(0.3)比其他四种催化剂的效果更好.为了揭示ZIF67-C3N4(0.3)在可见光条件下催化降解亚甲基蓝的反应机理,本文利用叔丁醇、甲酸以及对苯醌进行淬灭实验.结果表明,光致空穴(h+)和超氧自由基(O2-·)是降解亚甲基蓝的主要活性物质.