Ce1−xMnxO2表面性质对催化CO2和甲醇直接合成DMC反应活性的影响

• 作者: 上官炬 刘守军 史亚波 史鹏政 孙宇辰 张国强 李忠 郑华艳
• 来源期刊: 高等学校化学学报
• 学科: 化学
• 关键词: 二氧化碳 碳酸二甲酯 催化剂 酸碱性 氧空位
• 年，卷（期）: 2020,（9）
• 所属期刊栏目: 研究论文
• 页码范围: 2061-2069
• 页数: 9页
• 分类号: O643
• 语种: 中文
• DOI: 10.7503/cjcu20200250

摘要

通过共沉淀法制备了一系列Mn掺杂量不同的Ce1?xMnxO2催化剂,并将其用于催化CO2和甲醇直接合成碳酸二甲酯(DMC).通过X射线衍射(XRD)、氮气吸附-脱附、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)和程序升温脱附(TPD)等手段研究了Ce1?xMnxO2表面性质对催化CO2和甲醇直接合成DMC反应活性的影响.结果表明,Mn离子进入CeO2晶格中形成固溶体,随着Mn掺杂量增加,催化剂表面弱酸碱位数量逐渐降低,中强酸碱和强酸碱位数量增加,催化剂表面氧空位含量呈先增加后减少的变化趋势,当Mn掺杂量较少时,催化剂表面Mn2+比例较高,有利于Ce4++Mn2+→Ce3++Mn3+反应的进行,促进催化剂表面氧空位生成;进一步提高Mn掺杂量时,催化剂表面Mn4+比例提高,有利于Ce3++Mn4+→Ce4++Mn3+反应的进行,导致催化剂表面氧空位含量减少.研究发现Ce1-xMnxO2催化剂活性与表面氧空位含量线性相关.