多组分串联策略固定CO2制碳酸二甲酯和α-羟基酮

• 作者: 张乾霞 刘平 张侃 韩丽华 宋清文
• 来源期刊: 科学通报
• 关键词: 二氧化碳 锌催化 串联反应 碳酸二甲酯 α-羟基酮
• 年，卷（期）: 2020,（31）
• 所属期刊栏目: 专题:面向可持续发展的二氧化碳化学(Ⅰ)
• 页码范围: 3429-3437
• 页数: 9页
• 语种: 中文
• DOI: 10.1360/TB-2020-0351

摘要

碳酸二甲酯(dimethylcarbonate,DMC)是一种绿色化工产品,可用做汽油添加剂、锂电池电解液以及替代剧毒的合成试剂如光气和硫酸二甲酯.使用储量丰富、无毒、廉价易得且可再生的CO2作为羰基源制备DMC得到广泛关注.然而,理想的甲醇和CO2反应路线受到热力学限制,反应转化率非常低,如何提高催化反应效率面临巨大挑战.本文设计并验证了热力学有利的CO2、炔丙醇和甲醇三组分串联反应制备DMC和α-羟基酮的路线.使用廉价ZnI2/DBU协同催化体系,对该串联反应进行了系统研究.详细考察了金属催化剂、温度、压力、原料配比以及溶剂等对反应的影响.结果显示,在140C和6 MPa CO2条件下,DMC收率达到37.3％.最后,结合实验结果和文献报道提出该新路线可能的反应机理.