助剂Co对硫化氢与甲烷重整制氢Mo/Al2O3催化剂稳定性的影响

• 作者: 吴静贤 马哲杰 任海涛 匡钰 曹旭康 程威威 李平
• 来源期刊: 化学反应工程与工艺
• 学科: 工学
• 关键词: 硫化氢 甲烷 重整制氢 Mo/Al2O3催化剂 助剂Co 积炭
• 年，卷（期）: 2021,（6）
• 页码范围: 489-495,504
• 页数: 8页
• 分类号: TQ032.4
• 语种: 中文
• DOI: 10.11730/j.issn.1001-7631.2021.06.0489.07

摘要

H2S与CH4重整制氢反应是一条新型的制氢技术路线,但目前用于该过程的高活性Mo/Al2O3催化剂存在着稳定性不佳的问题.以商业γ-Al2O3 (Al2O3)为载体,通过共浸渍方式在20％Mo/Al2O3催化剂中添加不同含量(质量分数为1％～20％)的Co助剂,在常压、反应温度为800℃、H2S和CH4体积比为1∶5、体积空速为20000 h-1的反应条件下,考察了H2S和CH4的反应速率及H2生成速率随时间的变化.结果 表明:Co的存在提高了CH4的转化活性,且随Co添加量的增多CH4反应速率持续提升,使得H2生成速率相应提高,但同时也使催化剂上的积炭量增加,因此Co的添加未能有效减缓催化剂性能的衰退,另外,Co的存在也不利于H2S转化.多种催化剂结构表征结果显示,CH4裂解积炭反应的加快与Co3Mo合金形成有关,其导致具有石墨烯层或纳米碳管结构的积炭大量生成.积炭覆盖MoS2颗粒边缘活性位,以及活性颗粒自身的长大,是催化剂失活的主要原因.