后处理对二甲醚羰化丝光沸石催化剂结构和扩散性质的影响

• 作者: 王建豪 夏雨萌 李媖 黄守莹 马新宾
• 来源期刊: 化学反应工程与工艺
• 学科: 化学
• 关键词: 二甲醚 羰基化 丝光沸石 后处理 扩散性质
• 年，卷（期）: 2021,（6）
• 页码范围: 520-527,547
• 页数: 9页
• 分类号: O643.36
• 语种: 中文
• DOI: 10.11730/j.issn.1001-7631.2021.06.0520.08

摘要

二甲醚(DME)羰基化制乙酸甲酯(MA)是合成气制燃料乙醇的重要环节.丝光沸石(MOR)是目前DME羰基化最具工业化前景的催化剂.但对于微孔分子筛来说,扩散性能往往是影响催化性能的重要因素.本工作对MOR分别采用不同浓度的乙酸溶液处理及正硅酸乙酯(TEOS)化学沉积,采用X射线荧光光谱(XRF)、X射线衍射(XRD)、核磁共振(27Al MAS NMR)、N2物理吸附、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)和吡啶吸附红外光谱(Py-IR)等表征分析各催化剂,结合催化剂表征和扩散动力学实验探讨扩散性质对羰基化性能的影响.结果 表明:采用乙酸后处理及正硅酸乙酯化学沉积基本不影响MOR分子筛的理化性质.随着乙酸处理浓度增加,DME初始转化率先增大后降低,MA的表观生成速率(TOFMA)对乙酸处理浓度单调递增;正硅酸乙酯沉积后样品的DME初始转化率与表观TOFMA均降低.利用零长柱法(ZLC)定量分析了DME在不同样品中的扩散性质.结果 表明:经乙酸处理后,DME的扩散活化能降低;经TEOS处理后,DME扩散活化能增加,说明表观TOFMA的变化是由于扩散差异引起的.