摘要:
在锌-空气电池中,电池正极的氧还原反应(oxygen reduction reaction,ORR)动力学缓慢,影响其功率密度等性能,需催化剂提高电极反应速率.常用的贵金属基催化剂(如pt/C)成本高,而低成本的MnO2具有ORR催化活性,但导电性差,影响ORR过程中的电子转移速率,限制了其ORR催化活性的充分发挥.将MnO2与高导电性金属或碳材料组装、引入氧空位(oxygen vacancies,OVs)等都可提高其导电性,从而提高ORR催化活性.本研究在氮掺杂石墨烯气凝胶(nitrogen doped graphene aerogel,NGA)上均匀负载Ni纳米颗粒得到Ni-NGA,然后在Ni-NGA上均匀生长MnO2纳米片,得到了具有丰富OVs的MNSs@Ni-NGA.由于Ni、NGA和OVs皆可提高共组装体的导电性,且Ni、NGA和MnO2均具有ORR催化活性,其中MnO2纳米片保证了活性位点与O2等反应物的充分接触;同时,NGA防止Ni和MnO2纳米结构在ORR过程中的脱落和聚集,进一步保证活性位点的暴露.因此,通过Ni、NGA、MnO2和OVs的协同作用,MNSs@Ni-NGA具有优异的ORR催化活性,其起始电位(0.98 V)和半波电位(0.84 V)接近商业Pt/C(0.98和0.85 V),且优于已报道MnOx-基催化剂.以MNSs@Ni-NGA作为正极材料组装的锌-空气电池的功率密度为114.8 mW cm-2,比容量为801.9mAh gZn-1,比能量为962.3 Wh kgZn-1(约为理论比能量的88.8%),性能优于商业Pt/C+IrO2和已报道的MnOx-基材料作为正极材料组装的锌-空气电池.