非贵金属单原子催化剂Co_(1)/MXene(Mo_(2)CS_(2))的CO氧化反应机理研究

• 作者: Shamraiz Hussain Talib Sambath Baskaran 于小虎 于琦 Beenish Bashir Shabbir Mahammad Sajjad Hussain 陈学年 李隽
• 来源期刊: 中国科学:材料科学(英文版)
• 学科: 化学
• 关键词: 单原子催化剂 量子化学方法 催化性质 电荷转移 过渡态 金属碳化物 非贵金属 二维材料
• 年，卷（期）: 2021,（3）
• 页码范围: 651-663
• 页数: 13页
• 分类号: O64

摘要

MXene是一类由前过渡态金属碳化物、氮化物或碳氮化物构成的新型二维材料.我们利用量子化学方法研究了单原子Co在新型二维MXene材料Mo2CS2上的吸附构型、稳定性和催化性质.研究发现Co原子可以稳定锚定在MXene材料的表面,形成的单原子催化剂适合于催化低温CO氧化.计算表明,吸附的CO和O2分子与Co_(1)/Mo_(2)CS_(2)催化剂表面之间的电荷转移在活化这些小分子时起着重要作用.我们研究了Co1/Mo2CS2催化氧化CO的三种机理:Eley-Rideal(ER),Langmuir-Hinshelwood(LH)和Termolecular Eley-Rideal(TER),发现在低温下这三种反应机理都是可行的.其中在Co_(1)/Mo_(2)CS_(2)催化剂上TER机理具有最高的催化活性,计算的决速步能垒分别为0.67(TER),0.78(LH)和0.88 eV(ER).我们的研究结果表明,利用二维材料MXene发展和设计经济的、非贵金属单原子催化剂具有重要应用前景.