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摘要:
To realize efficient atmospheric CO2 chemisorption and activation,abundant Ti3+ sites and oxygen vacancies in TiO2 ultrathin layers were designed.Positron annihilation lifetime spectroscopy and theoretical calculations first unveil each oxygen vacancy is associated with the formation of two Ti3+ sites,giving a Ti3+-Vo-Ti3+ configuration.The Ti3+-Vo-Ti3+ sites could bond with CO2 molecules to form a stable configuration,which converted the endoergic chemisorption step to an exoergic process,verified by in-situ Fourier-transform infrared spectra and theoretical calculations.Also,the adjacent Yi3+ sites not only favor CO2 activation into COOH* via forming a stable Ti3+--C-O-Ti3+ configuration,but also facilitate the rate-limiting COOH* scission to CO* by reducing the energy barrier from 0.75 to 0.45 eV.Thus,the Ti3+-Vo-TiOz ultrathinlayers could directly capture and photofix atmospheric CO2 into near-unity CO,with the corresponding CO2-to-CO conversion ratio of ca.20.2%.
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篇名 Atmospheric CO2 capture and photofixation to near-unity CO by Ti3+-Vo-Ti3+ sites confined in TiO2 ultrathin layers
来源期刊 中国科学:化学(英文版) 学科
关键词
年,卷(期) 2021,(6) 所属期刊栏目 COMMUNICATIONS
研究方向 页码范围 953-958
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字数 语种 英文
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中国科学:化学(英文版)
月刊
1674-7291
11-5839/O6
16开
北京东黄城根北街16号
1950
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