磁性硅铁载铜吸附Hg0动力学机制及密度泛函研究

• 作者: 周发山 刁永发 杨炳文
• 来源期刊: 功能材料
• 关键词: 单质铜 痕量Hg0 铜汞齐 密度泛函 吸附动力学模型
• 年，卷（期）: 2021,（4）
• 所属期刊栏目: 研究·开发|Research & Development
• 页码范围: 4160-4165
• 页数: 6页
• 分类号: X511
• 语种: 中文
• DOI: 10.3969/j.issn.1001-9731.2021.04.024

摘要

采用粉末冶金法将纳米单质铜(Cu0)、硅铁(FeSi)、四氧化三铁硅涂层(Fe3 O4@SiO2)混合煅烧并制备出新型磁性硅铁载铜吸附剂MagFeSi-Cu0.实验研究不同烟气温度下MagFeSi-Cu0的汞吸附能力基础上,结合颗粒内扩散模型、准二阶动力学模型、Elovich模型及Bangham模型分析了MagFeSi-Cu0吸附Hg0过程的主要控制步骤.在此基础上,依据密度泛函理论(DFT)研究了不同反应温度下FeSi表面Cu0原子与Hg0原子的汞齐作用机制.研究结果表明,Bangham模型的拟合值与MagFeSi-Cu0汞吸附实验值拟合度最高,MagFeSi-Cu0表面痕量Hg0吸附由汞的外扩散和表面铜汞齐吸附共同控制;通过密度泛函计算,发现Cu0颗粒表面Cu-Hg齐吸附能为-0.534 eV,当烟气温度从80℃上升至200℃时,Hg0原子与单质Cu原子的吸附自由能从-22.47 kJ/mol下降至-13.96 kJ/mol,这些结果为深入了解Hg0在Cu(111)表面的反应机理提供了理论基础.