CH3NH3多聚体的形成对有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池性能的影响

• 作者: 张翱 张春秀 张春梅 田益民 闫君 孟涛
• 来源期刊: 物理学报
• 关键词: 有机-无机杂化钙钛矿 太阳能电池 第一性原理计算
• 年，卷（期）: 2021,（16）
• 所属期刊栏目: 物理学交叉学科及有关科学技术领域|INTERDISCIPLINARY PHYSICS AND RELATED AREAS OF SCIENCE AND TECHNOLOGY
• 页码范围: 356-362
• 页数: 7页
• 语种: 中文
• DOI: 10.7498/aps.70.20210353

摘要

采用第一性原理在MP2/aug-cc-PVTZ水平下优化得到CH3NH3多聚体的几何构型,发现多聚体中CH3NH3沿C-N轴取向,多聚体随着CH3NH3数量增加有收缩趋势,这有利于无机框架的结构稳定,多聚体的总偶极矩随着CH3NH3数量线性增加,这导致了CH3NH3PbI3异质结的强极化.CH3NH3多聚体中未配对电子分布在每个CH3NH3的NH3-端,轨道能量在–4.4—–3.2 e V之间.计算静电势矢量场发现CH3NH+3具有强亲电性,NH3-端比CH3-端有更强的亲电性,CH3NH3单体和CH3NH3多聚体具有弱亲电性和亲核性,CH3NH3多聚体的形成有效地减少CH3NH3与无机[PbI3]–框架之间的非谐振声子振动模式,这有利于提高CH3NH3PbI3异质结中载流子传输.电场作用下CH3NH3五聚体中未配对电子通过量子跃迁机制沿着C-N轴发生转移,施加不同方向电场电子的转移效率是不一样的,转移电子数量随着电场强度增加而增加,通过这样的跃迁机制在外电场作用下电子很容易注入CH3NH3PbI3形成CH3NH3多聚体.这些计算结果将有助于更深刻地理解有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池高光电转换效率的根源.