Ce-Li-LSX制氧分子筛增强吸附机理的DFT研究

• 作者: 付耀国 刘应书
• 来源期刊: 中南大学学报（自然科学版）
• 学科: 工学
• 关键词: 增强吸附 密度泛函理论 制氧分子筛 N2 O2
• 年，卷（期）: 2022,（2）
• 所属期刊栏目: 矿业工程? 冶金工程? 环境工程? 化学与化学工程? 材料科学与工程|Mining Engineering, Metallurgical Engineering, Environmental Engineering, Chemistry and Chemical Engineering, Materials Science and Engineering
• 页码范围: 426-432
• 页数: 7页
• 分类号: TB34
• 语种: 中文
• DOI: 10.11817/j.issn.1672-7207.2022.02.007

摘要

基于密度泛函理论(DFT),对N2和O2在构建的Ce-Li-LSX和Li-LSX 2种分子筛模型上的吸附行为进行研究.研究结果表明:用Ce3+替换Li-LSX分子筛SI'位置的Li+后,N2和O2在Ce-Li-LSX上的吸附能较在Li-LSX上的吸附能分别提高了40.8％和12.8％,且Li+有向超笼中心移动趋势.通过吸附剂?吸附质模型的电子性质研究发现,由于SI'位置Ce3+的加入,Ce3+与相邻沸石框架上氧原子之间形成配位键,改变了沸石框架原子中的电荷分布,原子间电荷通过Ce3+-O40-Al11-(O39和O41)和Ce3+-O40-Si11-(O18和O37)影响路径传递至超笼中Li+周围的沸石框架氧原子,使得沸石框架氧原子对Li+屏蔽作用减弱.在2种作用的耦合条件下,Ce-Li-LSX对N2和O2具有增强吸附效果.