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超薄Ni掺杂ZnIn2S4纳米片用于光催化醇裂解同时制备C-C耦合产物及氢气
超薄Ni掺杂ZnIn2S4纳米片用于光催化醇裂解同时制备C-C耦合产物及氢气
作者:
李婧宇
祁明雨
徐艺军
基本信息来源于合作网站,原文需代理用户跳转至来源网站获取
光催化氧化还原
镍掺杂
ZnIn2S4纳米片
C-C键偶联
析氢
摘要:
光催化析氢技术被认为是解决化石能源紧缺和环境污染问题的有效途径之一.在传统的光解水体系中,析氧半反应因涉及到复杂的四电子转移和O=O双键形成,成为光催化水分解的决速步骤.光生空穴牺牲试剂的引入虽然可以在一定程度上提高体系的光催化效率,但同时造成了光生空穴氧化能力的浪费,且增加了系统成本.相比之下,构建由光催化析氢和选择性有机合成相结合的双功能反应平台,能够同时利用光生电子和空穴获得绿色的清洁燃料和高值化学品,为解决上述问题提供了一条理想途径.近年来,苯甲醇等生物质衍生物平台分子的光催化选择性氧化引起了人们的广泛关注.研究表明,ZnIn2S4可以实现从苯甲醇到C-C耦合产物的选择性光催化脱氢氧化.然而,由于光生载流子的快速复合,单独ZnIn2S4的光催化性能往往受到严重抑制.目前已有一些研究利用将ZnIn2S4与合适的助催化剂或与其能级位置匹配的半导体复合等方法构建异质结构,致力于提高光生载流子的分离和迁移能力.虽然氢气的产率以及苯甲醇的转化率在复合光催化剂上明显提高,但体系对液相产物的选择性却由原本的C-C耦合产物变为苯甲醛.因此,构建高效且对C-C耦合产物具有高选择性的苯甲醇氧化同时产氢的双功能光催化反应体系仍面临诸多挑战.本文采用一锅油浴法制备了过渡金属Ni掺杂的超薄ZnIn2S4纳米片(ZIS/Ni).该复合材料可以有效利用太阳能催化一系列芳香醇选择性脱氢偶联,同时获得清洁的氢气能源以及增值的C-C耦合产物.Ni的掺杂显著提高了ZnIn2S4纳米片的光催化性能,且当Ni掺杂摩尔比为1%时,复合材料具有最佳的催化活性.循环活性实验以及反应前后的晶相测试结果表明,二元复合材料具有良好的光催化稳定性.研究表明,ZIS/Ni纳米片光催化活性的显著提高主要归因于其优化的电子结构能够有效促进材料光捕获及光生载流子分离转移能力.另外,采用电子自旋共振光谱技术对反应过程中的自由基中间体进行原位监测发现,·CH(OH)Ph是光催化氧化还原过程中关键的自由基中间体.本研究有望为进一步优化探索新型高效的光催化氧化还原平台,以绿色可持续的方式,为同时获得清洁的太阳能燃料和高附加值的化学品提供启发.
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文献信息
篇名
超薄Ni掺杂ZnIn2S4纳米片用于光催化醇裂解同时制备C-C耦合产物及氢气
来源期刊
催化学报
学科
关键词
光催化氧化还原
镍掺杂
ZnIn2S4纳米片
C-C键偶联
析氢
年,卷(期)
2022,(4)
所属期刊栏目
论文|Articles
研究方向
页码范围
1084-1091
页数
8页
分类号
字数
语种
中文
DOI
10.1016/S1872-2067(21)63931-1
五维指标
传播情况
被引次数趋势
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(/年)
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引文网络
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(0)
共引文献
(0)
参考文献
(0)
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2022(0)
参考文献(0)
二级参考文献(0)
引证文献(0)
二级引证文献(0)
研究主题发展历程
节点文献
光催化氧化还原
镍掺杂
ZnIn2S4纳米片
C-C键偶联
析氢
研究起点
研究来源
研究分支
研究去脉
引文网络交叉学科
相关学者/机构
期刊影响力
催化学报
主办单位:
中国化学会
中国科学院大连化学物理研究所
出版周期:
月刊
ISSN:
0253-9837
CN:
21-1195/O6
开本:
大16开
出版地:
辽宁省大连市中山路457号(大连110信箱)
邮发代号:
8-93
创刊时间:
1980
语种:
chi
出版文献量(篇)
5062
总下载数(次)
23
总被引数(次)
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