基于席夫碱反应合成氮掺杂的碳活化PMS降解双酚A

• 作者: 吴尚迪 葛夏菁 余雅琳 夏芸 江芳 陈欢
• 来源期刊: 环境化学
• 关键词: 氮掺杂碳 过一硫酸盐 双酚A 单线态氧
• 年，卷（期）: 2022,（1）
• 页码范围: 340-351
• 页数: 12页
• 语种: 中文
• DOI: 10.7524/j.issn.0254-6108.2020082601

摘要

基于石墨相氮化碳(g-C3N4)的热聚合形成过程和席夫碱反应,本文将尿素和2-萘甲醛作为前驱体,经一步热聚合反应制备了氮掺杂的碳材料(NCN-x),并以其作为催化剂活化过一硫酸盐(PMS)来降解双酚A(BPA).在催化剂特性研究部分,利用SEM、XRD、FTIR以及XPS对其表面形貌、结构与元素组成进行分析.结果 表明,2-萘甲醛的加入使NCN-x催化剂的表面更加粗糙,提供更多活性位点;由XRD和FTIR的图谱可知,对应于g-C3N4中(100)晶面的峰强随着2-萘甲醛加入比例的增加而逐渐降低,表明NCN-x中的七嗪单元逐渐被破坏;由XPS表征结果可知,NCN-3中石墨N含量是g-C3N4中的20倍左右,使邻近碳原子带正电,并激活了碳原子上的π电子,提高对PMS的吸附性能.通过研究催化剂的加入量、PMS添加量、反应温度和初始pH值等对BPA降解的影响,发现催化剂和PMS的添加量均与降解效率呈正相关,催化剂的活化能为36.2 kJ·mol-1;初始pH值对反应体系的影响不大,说明催化剂有较强的抗pH波动干扰的能力.自由基猝灭实验表明,单线态氧是主要活性物种,且水中共存的氯离子对BPA降解的影响并不明显.