NH3在TaC(0001)表面吸附和解离的第一性原理研究

• 作者: 李小林 袁坤 何嘉乐 刘洪峰 张建波 周阳
• 来源期刊: 物理学报
• 关键词: 密度泛函理论 NH3 TaC 吸附
• 年，卷（期）: 2022,（1）
• 所属期刊栏目: 凝聚物质:电子结构、电学、磁学和光学性质|CONDENSED MATTER: ELECTRONIC STRUCTURE, ELECTRICAL,MAGNETIC, AND OPTICAL PROPERTIES
• 页码范围: 227-233
• 页数: 7页
• 语种: 中文
• DOI: 10.7498/aps.71.20210400

摘要

采用自旋极化密度泛函理论(DFT)并结合周期平板模型的方法,研究了 NH3在TaC表面的吸附和分解反应机理.表面能计算结果显示,以Ta为终止的TaC(0001)面为最稳定的表面;NH3分子通过其孤对电子优先吸附在顶位top位,而NH2和H最稳定吸附位置为三重hcp位,NH和N吸附在三重fcc位.过渡态结果表明氮原子的复合反应脱附为整个反应的限速步骤.电子结构计算结果表明,NH3分子及其片段通过其N原子的2pz轨道与底物Ta的5dz2轨道混合吸附于表面.随着脱氢反应的进行,电荷转移现象变得逐渐明显,吸附质和底物之间的电荷转移在加速NH3脱氢催化过程中发挥重要作用.