水铝英石对Cs的吸附及固化性能研究

• 作者: 辜证成 邹若雪 崔政 郭建锋 吴艳（通信作者）
• 来源期刊: 原子能科学技术
• 关键词: 固化 吸附 铯 水铝英石 DFT
• 年，卷（期）: 2023,（2）
• 所属期刊栏目: 化学
• 页码范围: 234-243
• 页数: 9页
• 分类号: TL941
• 语种: 中文
• DOI: 10.7538/yzk.2022.youxian.0290

摘要

137Cs在乏燃料中具有高产额、强放射性、高释热等特点，为将137Cs进行稳定固化保证其长期处置安全，本文研究了水铝英石对Cs的吸附性能、固封性能和固封机制。通过调控溶液的初始浓度和pH值，研究了水铝英石对Cs的吸附性能。结果显示，在pH=5条件下，Cs的吸附率为90%，饱和吸附容量达11.1 mg/g。Cs在水铝英石上的吸附为单层吸附与多层吸附的共同作用。通过冷压-烧结工艺制备了铯榴石陶瓷固化体，研究了烧结温度和固化配方对烧结产物性能的影响。实验表明，烧结温度为1 200 ℃时，可生成铯榴石晶相，减容率超过55%，Cs固定率接近100%，说明水铝英石能稳定固封Cs。固化体的晶相结构与Cs的含量有关，当Cs质量含量为1%时，K原子在高温下能与Cs发生类质同象，形成CsxK1-xAlSi2O6混晶结构，达到10%时主要为铯榴石晶相。密度泛函（DFT）计算揭示，Cs以离子键和共价键形式与铯榴石晶体中的其他原子结合。