嵌入型Ni@S1催化剂的制备及其CH4-CO2重整反应性能

• 作者: 盖希坤 杨丹 朱继成 骆美宇 马清祥 邢闯 吕鹏 张良佺
• 来源期刊: 洁净煤技术
• 学科: 化学
• 关键词: CH_4-CO_2重整 分子筛 限域 积碳 烧结
• 年，卷（期）: 2023,（5）
• 所属期刊栏目: “2060碳中和”栏目
• 页码范围: 71-80
• 页数: 9页
• 分类号: TQ534
• 语种: 中文
• DOI: 10.13226/j.issn.1006-6772.CH22041201

摘要

CH_4-CO_2重整反应能实现CH_4和CO_2两种气体的利用，对控制温室效应、保护环境具有重要意义。开发低成本、高活性和高稳定性的重整催化剂是研究焦点。分别采用浸渍法和研磨-晶化法制备了负载型Ni/Q10(孔径10 nm的无定形SiO_2)和嵌入型Ni@S1(Silicalite-1)催化剂，并用于CH_4-CO_2重整反应。采用XRD、BET、IR、H_2-TPR、NH_3-TPD、XRF、XPS、SEM、TEM和TG技术手段对催化剂结构进行了表征。研究发现，研磨-晶化法能有效调控Ni@S1催化剂中活性金属Ni的粒度和分散度，增强活性金属相与载体的相互作用。嵌入型结构能减少催化剂积碳，在700℃反应6 h后，5%Ni@S1催化剂的积碳量仅为5%Ni/Q10催化剂的46.83%。采用微型固定床连续反应对催化剂进行了活性评价(CH_4/CO_2/Ar=44.0/47.2/8.8、进料流速F_(in)=40 mL/min、反应温度T=700℃),发现反应6 h后，CH_4在5%Ni@S1和5%Ni/Q10催化剂的瞬时转化率分别为72.82%和67.24%,与初始转化率相比分别降低了1.05%和7.99%;CO_2瞬时转化率分别为79.06%和76.69%,与初始转化率相比分别降低了1.16%和4.54%。嵌入型Ni@S1催化剂在CH_4-CO_2重整反应中的活性和稳定性优于负载型Ni/Q10催化剂。