锆基催化剂中碱性位点对合成气制低碳醇性能的影响

• 作者: 张鸽 李林姝 黄伟
• 来源期刊: 太原理工大学学报
• 关键词: 锆基催化剂 碱性位点 合成气 低碳醇 ZrO2 晶相
• 年，卷（期）: 2023,（1）
• 所属期刊栏目: 化学工程与技术·材料科学与工程
• 页码范围: 24-31
• 页数: 7页
• 分类号: O643,TQ426
• 语种: 中文
• DOI: 10.16355/j.cnki.issn1007-9432tyut.2023.01.003

摘要

合成气制低碳醇涉及C1化学的两个重要问题，C—O键的留存和断裂，在这个过程中碱性位点被证明有利于抑制烃类生成。采用水热法和沉淀法分别制备了具有不同碱量和碱性强度的单斜晶相氧化锆(m-ZrO_2)和四方晶相氧化锆(t-ZrO_2),以其为载体，通过浸渍法制备了Cu/m-ZrO_2和Cu/t-ZrO_2催化剂，探讨了锆基催化剂中碱性位点对合成气制低碳醇性能的影响。采用X射线衍射(XRD)、N_2吸脱附、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、CO_2程序升温脱附(CO_2-TPD)和FT-IR表征分析了催化剂的构效关系。结果表明，催化剂表面中强和强碱位点有利于总醇产率的提高。单斜晶相ZrO_2(m-ZrO_2)和其催化剂(Cu/m-ZrO_2)表面总碱量高、弱碱位点占比高、与弱碱位点相关的羟基浓度高，醇产物中甲醇占比高。四方晶相ZrO_2(t-ZrO_2)和其催化剂(Cu/t-ZrO_2)表面强碱和中强碱位点占比及密度高、O(2-)浓度高，醇产物中C_(2+)醇占比高。研究明晰了催化剂表面碱性位性质、数量、强度与产物醇分布的关系。