碳纳米管表面化学结构对 Co基费托合成催化剂性能的影响

• 作者: 王盼盼 韦春洪 伊程程 徐冰 刘岳峰
• 来源期刊: 低碳化学与化工
• 关键词: 碳纳米管 Co基催化剂 表面功能化 费托合成
• 年，卷（期）: 2023,（2）
• 所属期刊栏目: C1化学与催化转化
• 页码范围: 38-46
• 页数: 9页
• 语种: 中文
• DOI: 10.3969/j.issn.1001-9219.2023.02.004

摘要

在Co基费托合成反应中,碳载体因其表面化学惰性而与金属Co的相互作用较弱,有利于Co物种的还原,但同时因为缺少锚定位点而导致金属分散性不佳.采用酸化预处理的方式在碳纳米管表面引入缺陷和含氧官能团,可以改善Co与载体之间的相互作用,促进Co物种的分散,从而提高反应性能.拉曼光谱(Raman)、X射线光电子能谱(XPS)等表征结果表明,用34％(质量分数,下同)的硝酸在120℃条件下,可以获得缺陷度相近且表面含氧量提升的碳纳米管载体(oCNT-M),用68％的硝酸在140℃条件下,可以获得缺陷度和含氧量同时提升的碳纳米管载体(oCNT-H).H2程序升温还原(H2-TPR)、透射电子显微镜(TEM)和CO化学吸附(CO-chemisorption)等表征结果表明,含氧量和缺陷度的增加可以改善Co物种的还原和分散,有利于形成更多的活性Co位点.通过高浓度强氧化性硝酸处理得到的碳纳米管载体oCNT-H,其表面含氧量和缺陷度同时得到提高,获得的Co基催化剂与Co/CNT-L相比,在费托反应测试中CO转化率从10.9％提高到41.9％,C5+烃类产物选择性也从76.6％提高到83.2％,说明对碳纳米管进行酸化处理可以有效地调变催化剂的表面结构,改善反应性能.