特殊形貌SAPO-44分子筛催化甲醇转化制低碳烯烃性能研究

• 作者: 赵昱 刘红星 钱坤 中石化(上海)石油化工研究院有限公司
• 来源期刊: 低碳化学与化工
• 学科: 化学
• 关键词: SAPO-44分子筛 氯化铵 特殊形貌 甲醇 低碳烯烃
• 年，卷（期）: 2024,（4）
• 页码范围: 27-34
• 页数: 8页
• 语种: 中文

摘要

SAPO-44分子筛具有与SAPO-34分子筛同样的CHA拓扑结构，在甲醇转化制低碳烯烃(MTO)反应中具有优良的催化性能，但传统SAPO-44分子筛单一的微孔孔道结构限制了反应物和产物分子的扩散，分子筛的传质扩散性能有待进一步提高。通过水热法在合成体系中添加氯化铵制备了特殊形貌的SAPO-44分子筛，采用XRD、SEM、N2吸/脱附和NH3-TPD研究了合成体系中氯化铵的添加量对所合成SAPO-44分子筛的晶相结构、形貌、孔结构性质以及酸性质等物理化学性质的影响，并考察了所合成的SAPO-44分子筛在MTO反应中的催化性能。结果表明，氯化铵的添加降低了分子筛晶化体系的pH值；未添加氯化铵合成的SAPO-44分子筛的粒径为14.79μm，形貌为传统立方体，添加氯化铵后合成的SAPO-44分子筛呈新型特殊形貌结构，并且粒径减小。当n(NH4Cl):n(Al2O3)=0.25时合成的SAPO-44分子筛粒径为7.58μm，呈飞碟形结构；当n(NH4Cl):n(Al2O3)=0.50时合成的SAPO-44分子筛粒径为9.41μm，呈类似球形结构。特殊的形貌堆积使分子筛形成了介孔，构筑了微介孔结构，比表面积和孔容增大，酸强度和酸量增加。在MTO反应中，添加氯化铵合成的特殊形貌的SAPO-44分子筛生成的微介孔结构和粒径的减小有利于增强分子扩散效率，使反应稳定性提高1.4倍以上，同时，酸性的增强构成了更多的催化活性中心，以及分子筛的微介孔结构和小尺寸晶粒的共同作用使低碳烯烃(乙烯+丙烯)选择性提高3.00%以上。