熔铁催化剂H2-TPR还原动力学和反应模型研究

• 作者: 贺飞 王涛 张雪冰 张琪 龚焱 韦慧 任凯 门卓武
• 来源期刊: 低碳化学与化工
• 学科: 化学
• 关键词: 反应模型 H2-TPR 还原 动力学 熔铁催化剂
• 年，卷（期）: 2024,（6）
• 页码范围: 22-28
• 页数: 7页
• 语种: 中文

摘要

为揭示熔铁催化剂在H2气氛中的还原反应动力学行为，为还原反应器设计和放大提供基础数据，结合H2程序升温还原(H2-TPR)、气固相界面反应模型和谱图分析等方法研究了熔铁催化剂的本征还原反应动力学。熔铁催化剂还原受反应动力学控制，活化能为78.5～82.2 kJ/mol。提高还原温度能显著缩短还原时间，当还原温度不高于480°C时，每提高10°C，还原时间缩短大约31 min。通过4种还原反应动力学模型的比较，发现反应级数模型和几何收缩模型预测的活化能数值与实验值吻合较好(拟合度超过0.99)，扩散模型和成核增长模型的预测结果较差。恒温H2-TPR还原结果表明，反应级数模型预测的完全还原所需要的时间和H2-TPR实验误差最小，综合来看，反应级数模型适合用于描述熔铁催化剂的还原过程。通过能量非均匀分布假设，发现活化能在还原过程中的变化较小，最大增幅不超过2.2%，说明熔铁催化剂活性组分的分布比较均匀，还原过程基本遵循能量均匀分布假设。