干凝胶蒸汽辅助晶化构筑包覆结构ZSM-5 及其甲醇制芳烃性能

• 作者: 付廷俊 马倩 惠燕 李忠
• 来源期刊: 太原理工大学学报
• 学科: 地球科学
• 关键词: 甲醇 芳烃 干凝胶蒸汽辅助转化 包覆型ZSM-5 芳烃选择性
• 年，卷（期）: 2024,（3）
• 页码范围: 19-26
• 页数: 8页
• 语种: 中文
• DOI: 10.16355/j.cnki.issn1007-9432tyut.2023.03.002

摘要

煤基甲醇经催化转化制苯、甲苯和二甲苯是煤炭高效清洁转化的重要技术.由于其反应步骤复杂,单一结构催化剂上难以调控反应过程,实现高的芳烃选择性.采用干凝胶蒸汽辅助晶化方法将硅铝比(Si/Al)约为 50 的 ZSM-5 原粉放入硅铝比为 220 的干凝胶中进行晶化制备包覆结构 ZSM-5,以催化耦合甲醇制烯烃和烯烃芳构化两步反应,提升芳烃选择性.考察不同硅包覆比对甲醇制芳烃性能的影响发现,硅包覆比小于 0.5 时,凝胶中硅铝物种可于原粉表面成功包覆.外部的高硅铝比包覆结构促进了甲醇到低碳烯烃的转化,进而强化了甲醇分步芳构化过程,总芳烃选择性可从原粉的 12.9％增加至 14.5％,轻质芳烃在芳烃中的选择性也由原粉的 61.8％增加至66.5％.当硅包覆比继续增加到 2,部分硅铝物种在原粉外围独立成核形成小晶粒 ZSM-5.虽然芳烃选择性增加到 15.2％,但小晶粒也促进了芳烃的烷基化,使 C9+芳烃选择性增加,抑制了轻质芳烃的形成.