活性炭负载双金属催化剂的乙醇气相羰基化反应性能研究

• 作者: 刘鹏 王晓斌 丁传敏 孟园园 王明义 吴华帅 武爱莲 王俊文 .太原理工大学化学与化工学院 .上海电气集团国控环球工程有限公司
• 来源期刊: 低碳化学与化工
• 学科: 化学
• 关键词: 双金属催化剂;乙醇;气相羰基化;分散性;活性位点;活性炭
• 年，卷（期）: 2025,（1）
• 页码范围: 51-57
• 页数: 7页
• 语种: 中文

摘要

乙醇气相羰基化法是一种非石油途径生产丙酸的方法，以活性炭为载体的Ni基催化剂广泛应用于该反应。为了提高该催化剂催化活性，在Ni基催化剂的基础上进一步分别掺杂铁、铜和铈元素，制备了一系列Ni-X（X=Fe、Cu或Ce）双金属催化剂，通过N2物理吸/脱附、XRD和XPS等探究了金属分散性与Ni0相对含量(n（Ni0）/n(Ni0+Ni2++Ni3+))对反应性能的影响。在250℃、0.1 MPa和原料(n（CO）:n（C2H5OH）:n（C2H5I）=40:20:1)体积空速为1.2 h-1条件下，对Ni-X双金属催化剂进行了乙醇气相羰基化反应催化性能评价。结果表明，在Ni-Ce双金属催化剂表面存在Ni物种与Ce O2之间的协同作用，该协同作用促进Ni2+还原为Ni0，使催化剂表面出现更多活性位点，同时抑制了Ni金属表面堆积，促进了Ni金属分散。相比于Ni-Fe和Ni-Cu双金属催化剂，Ni-Ce双金属催化剂具有最高催化活性，反应6 h时该催化剂的乙醇转化率、丙酸与丙酸乙酯联合选择性以及丙酸与丙酸乙酯联合时空收率分别为70.9%、28.0%以及220.4 mg/（g·h）。