F,Cl原子与臭氧和甲烷反应机理和反应动力学的理论研究

• 作者: 徐伯华 李来才 邓平
• 来源期刊: 四川师范大学学报(自然科学版)
• 关键词: 臭氧 过渡态 从头计算方法
• 年，卷（期）: 2002,（3）
• 页码范围: 279-283
• 页数: 5页
• 语种: 中文
• DOI: 10.3969/j.issn.1001-8395.2002.03.016

摘要

用量子化学从头计算UMP2(full)方法研究F和Cl 原子与甲烷分子和臭氧之间的反应机理,优化了反应物、产物、中间体和过渡态的几何构型,在Gaussian-3(G3)和G3MP2水平计算了它们的能量.研究结果表明:F原子与Cl原子一样与臭氧之间有很强的反应活性,而F原子与甲烷分子反应过程中有氢键生成,键能为3.71 kJ/mol,F原子与甲烷分子之间反应活性比与臭氧分子之间反应活性强.F原子易与甲烷分子生成含有氢键的化合物,且很快分解生成化学性质非常稳定的HF,能同F+O3反应竞争.而Cl原子甲烷分子反应过程中则无氢键生成现象.且在Cl原子与臭氧和甲烷之间竞争反应时,Cl原子与臭氧之间反应优先,同时我们还对F和Cl原子与甲烷分子和臭氧之间反应动力学速率常数进行了计算,我们的理论计算结果能合理地解释大气中Cl原子是损耗臭氧的主要化学物质,而活性更强的F 原子为什么对臭氧损耗较小的原因.

作者信息

序号	姓名	单位	发文数	被引次数	H指数	G指数
1	李来才	四川师范大学化学与生命科学学院	135	488	10.0	13.0
2	徐伯华	涪陵师范学院化学系	10	44	3.0	6.0
3	邓平	四川师范大学化学与生命科学学院	1	3	1.0	1.0