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负载型贵金属催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应机理的原位红外和喇曼光谱表征
负载型贵金属催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应机理的原位红外和喇曼光谱表征
作者:
万惠霖
翁维正
基本信息来源于合作网站,原文需代理用户跳转至来源网站获取
甲烷部分氧化
合成气
负载型贵金属催化剂
反应机理
原位时间分辨红外光谱
原位喇曼光谱
摘要:
采用原位时间分辨红外光谱和原位显微喇曼光谱技术,对CH4/O2/Ar(2/1/45)混合气在SiO2和Al2O3负载的Rh、Ru、Ir等催化剂上反应的初级产物和催化剂表面物种进行了研究.在此基础上,辅之以改变催化剂预处理条件,脉冲反应-质谱和TPR等实验方法,对相应催化剂上的O2-和积碳物种浓度及其与甲烷部分氧化(POM)制合成气反应机理的关系进行了系统研究.实验结果表明,燃烧-重整机理是Ru/Al2O3和Ru/SiO2上CO和H2生成的主要途径,而由CH4的直接氧化生成CO和H2是Rh/SiO2上POM反应的主要途径;在新还原的Ir/SiO2上,CO是POM反应的初级产物,而在稳态条件下,催化剂表面积碳与CO2和/或H2O的反应以及未积碳表面的CH4燃烧-重整反应可能是CO生成的主要途径之一.造成Ru/SiO2、Ru/Al2O3、Rh/SiO2和Ir/SiO2等催化剂上POM反应机理差异的原因主要源于反应条件下催化剂表面氧物种(O2-)和积碳物种浓度的差异,而造成反应条件下催化剂表面氧物种浓度差异的本质可能与Ru、Rh和Ir等对氧亲合力及M-O键能的高低等因素有关.对Rh/Al2O3催化剂,POM反应的初级产物与催化剂的焙烧温度有关.在600℃焙烧的催化剂上,CO是POM反应的初级产物,而在900℃焙烧的催化剂上,CO2是反应的初级产物,造成两催化剂上POM反应机理差异的本质可能与不同温度焙烧的催化剂上Rh物种的可还原性不同并进而影响POM反应条件下催化剂表面氧物种的浓度有关.
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部分
氧化
水蒸气
重整
合成气
催化剂
助剂
影响
内容分析
文献信息
引文网络
相关学者/机构
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期刊文献
内容分析
关键词云
关键词热度
相关文献总数
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文献信息
篇名
负载型贵金属催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应机理的原位红外和喇曼光谱表征
来源期刊
石油化工
学科
工学
关键词
甲烷部分氧化
合成气
负载型贵金属催化剂
反应机理
原位时间分辨红外光谱
原位喇曼光谱
年,卷(期)
2004,(z1)
所属期刊栏目
催化剂表征、催化反应动力学和机理
研究方向
页码范围
534-536
页数
3页
分类号
TQ426.8
字数
3749字
语种
中文
DOI
10.3321/j.issn:1000-8144.2004.z1.208
五维指标
传播情况
被引次数趋势
(/次)
(/年)
引文网络
引文网络
二级参考文献
(0)
共引文献
(0)
参考文献
(0)
节点文献
引证文献
(2)
同被引文献
(0)
二级引证文献
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2004(0)
参考文献(0)
二级参考文献(0)
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2014(1)
引证文献(1)
二级引证文献(0)
研究主题发展历程
节点文献
甲烷部分氧化
合成气
负载型贵金属催化剂
反应机理
原位时间分辨红外光谱
原位喇曼光谱
研究起点
研究来源
研究分支
研究去脉
引文网络交叉学科
相关学者/机构
期刊影响力
石油化工
主办单位:
中国石化集团资产经营管理有限公司
北京化工研究院
中国化工学会石油化工专业委员会
出版周期:
月刊
ISSN:
1000-8144
CN:
11-2361/TQ
开本:
大16开
出版地:
北京市朝阳区北三环东路14号(北京1442信箱)
邮发代号:
2-401
创刊时间:
1970
语种:
chi
出版文献量(篇)
6525
总下载数(次)
10
总被引数(次)
50942
相关基金
国家自然科学基金
英文译名:
the National Natural Science Foundation of China
官方网址:
http://www.nsfc.gov.cn/
项目类型:
青年科学基金项目(面上项目)
学科类型:
数理科学
国家重点基础研究发展计划(973计划)
英文译名:
National Basic Research Program of China
官方网址:
http://www.973.gov.cn/
项目类型:
学科类型:
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