碳纳米管促进的Co-Cu氧化物基低碳醇合成催化剂的制备研究

• 作者: 张鸿斌 林国栋 董鑫 高旭敏
• 来源期刊: 厦门大学学报（自然科学版）
• 学科: 化学
• 关键词: 碳纳米管促进剂 低碳醇合成 Co-Cu氧化物基催化剂
• 年，卷（期）: 2007,（6）
• 所属期刊栏目: 研究论文
• 页码范围: 797-803
• 页数: 7页
• 分类号: O643.3
• 字数: 5941字
• 语种: 中文
• DOI: 10.3321/j.issn:0438-0479.2007.06.013

摘要

用自行制备的多壁碳纳米管(MWCNTs)作为添加剂,制备一类用于合成气制低碳醇的共沉淀型MWCNTs掺合的Co-Cu催化剂(CoiCuj-x%MWCNTs).催化剂组成的优化结果显示:MWCNTs的添加量及Co、Cu两种金属组分的相对含量(摩尔比)对低碳醇合成(HAS)反应活性和产物选择性的影响显著;MWCNTs的添加量以11%为佳,Co/Cu摩尔比以3:1为宜.在所制备的Co3Cu1-11%MWCNTs催化剂上,5.0 MPa、573 K、V(H2)/V(CO)/V(CO2)/V(N2)=45/45/5/5和GHSV=10 000 mL/(h·g)的反应条件下,CO的转化率可达39.1%,总(C1～8)醇和二甲醚(DME)的C-基选择性合计达到74.3%,C2～8-醇和DME的时空产率合计达1 072 mg/(h·g);在含氧产物中,S(C2～8-醇+DME)/S(MeOH)=17.8(C-基选择性比),展现其作为燃料油品添加剂的应用前景.催化剂的制备表征研究揭示,氧化态前驱物中高度分散的CuCo2O4尖晶石微晶相的形成对于营造/产生低碳醇合成所需固溶体型双金属CoiCuj催化活性位至关重要;MWCNTs促进的催化剂对氢吸附、活化的优异性能在促进催化剂活性和选择性的提高、以及抑制水煤气变换副反应等方面都可能起重要作用.