密度泛函理论在分子磁学中的应用——混合价三核锰配合物磁性的理论研究

• 作者: 任杰 徐光宪 王炳武 陈志达
• 来源期刊: 高等学校化学学报
• 学科: 化学
• 关键词: 分予磁性 混合价 三核锰 密度泛函理论 对称性破损
• 年，卷（期）: 2008,（12）
• 所属期刊栏目: 研究论文
• 页码范围: 2331-2336
• 页数: 6页
• 分类号: O641
• 字数: 4597字
• 语种: 中文
• DOI: 10.3321/j.issn:0251-0790.2008.12.001

摘要

在对混合价化合物分类的基础上,将双核耦合模型推广到三核磁耦合体系,重点研究定域与离域两类混合价化合物的磁学性质.以混合价三核锰为例,应用密度泛函理论方法计算了定域与离域[Mn3O(O2CH)6L3]z+(L=pyridine;z=0)化合物的电子结构,得到与实验可比较的磁耦合常数J.结果表明,密度泛函理论(DFT)结合对称性破损(BS)方法可用于此三核混合价体系;对于完全离域的混合价Mn3ⅡⅢⅢ体系,必须考虑电子的离域作用对磁耦合的影响,其Hamiltonian量应该包含双交换参数B.为便于比较,同时计算了等价三核锰化合物[Mn3O(O2CH)6L3]z+(L=pyridine;z=1)的磁学性质.