气相中2Ca+介入N2O与CO,N2O与H2反应的计算研究

• 作者: 冯国勇 吴晓鸣 张建辉 王永成
• 来源期刊: 原子与分子物理学报
• 学科: 化学
• 关键词: 2Ca+ N2O和CO N2O和H2 反应机理 密度泛函理论
• 年，卷（期）: 2011,（4）
• 所属期刊栏目: 原子、分子结构与光谱
• 页码范围: 611-617
• 分类号: O643.1
• 字数: 3802字
• 语种: 中文
• DOI: 10.3969/j.issn.1000-0364.2011.04.006

摘要

本文采用密度泛函理论DFT-UB3LYP方法,在6-311+G(2d)和6-311+G(2d,p)的基组下,计算研究了气相中Ca+离子介入N2O(1∑+)和CO(1∑+)与N2O(1∑+)和H2(1∑g+)反应的微观机理.报道了二重态势能面上各反应物、中间体和过渡态的构型特征及能量,并用频率分析和内禀反应坐标(IRC)方法对过渡态进行了验证.计算结果表明,金属离子参与N2O和CO与N2O和H2的反应都分两步进行,其中Ca+离子对反应N2O (X1∑+)+CO(1∑+)生成N2 (X1∑g+)+CO2(1∑g+)比较Fe+,Ir+,Pt+等的金属离子有良好的催化作用,而对反应N2O (X1∑+)+H2(1∑g+)→N2(1∑g+)+H2O(1A1)催化作用不是很好,N2、CaOH+争H是该反应的主要产物,与实验观测结果相符,并通过对金属离子亲氧性(OA)的计算,从热力学方面进一步说明主题反应的可行性.

作者信息

序号	姓名	单位	发文数	被引次数	H指数	G指数
1	王永成	西北师范大学化学化工学院	82	125	5.0	7.0
2	冯国勇	兰州资源环境职业技术学院基础部	17	34	2.0	4.0
3	吴晓鸣	兰州资源环境职业技术学院基础部	5	36	3.0	5.0
4	张建辉	兰州资源环境职业技术学院基础部	15	22	2.0	3.0