PFOS在锐钛型TiO2表面吸附行为的理论研究

• 作者: 何广智 夏树伟 潘纲 薛倩倩
• 来源期刊: 高等学校化学学报
• 学科: 化学
• 关键词: 密度泛函理论 全氟辛烷磺酸 锐钛矿 吸附结构
• 年，卷（期）: 2013,（7）
• 所属期刊栏目: 物理化学
• 页码范围: 1673-1678
• 页数: 6页
• 分类号: O641|O647
• 字数: 4162字
• 语种: 中文
• DOI: 10.7503/cjcu20130024

摘要

采用密度泛函理论(DFT) B3LYP方法对全氟辛烷磺酸(PFOS)在锐钛型TiO2表面的化学吸附和物理吸附行为进行了研究,其中化学吸附包含双齿双核(BB)和单齿单核(MM)在内的4种可能的吸附构型.吸附能(Eads)及反应吉布斯自由能(△Gads)的计算结果表明,PFOS分子易于与TiO2表面发生氢键作用吸附；化学吸附表现为PFOS分子与TiO2表面的水分子(H2O)和羟基(—OH)反应,且与取代—OH相比,H2O取代相对更容易发生,其中,MM1构型(取代一个表面水分子)为化学吸附中的优势构型.PFOS在锐钛矿表面吸附的热力学稳定性和反应自发性顺序如下:H-Bonded(氢键吸附)＞MM1(取代一个表面水分子)＞BB1(取代两个表面水分子)＞MM2(取代一个表面羟基)＞BB2(取代一个表面水分子和一个表面羟基).成键结构分析表明,TiO2表面H2O/—OH官能团与PFOS上的磺酸基之间形成了中等强度的氢键；在化学吸附过程中,电荷从PFOS分子向TiO2表面发生转移,生成Ti—O—S化学键,电荷转移主要来自PFOS分子的O和F原子.

作者信息

序号	姓名	单位	发文数	被引次数	H指数	G指数
1	潘纲	中国科学院生态环境研究中心环境纳米材料研究室	63	1796	23.0	41.0
2	夏树伟	中国海洋大学化学化工学院海洋化学理论与工程技术教育部重点实验室	31	113	6.0	8.0
3	何广智	中国科学院生态环境研究中心环境纳米材料研究室	5	26	4.0	5.0
4	薛倩倩	中国海洋大学化学化工学院海洋化学理论与工程技术教育部重点实验室	4	27	3.0	4.0