镍基上羟基活化催化CH4-CO2重整的理论计算

• 作者: 徐文媛 杜瑞焕 胡林 陈丽萍 龙威
• 来源期刊: 浙江大学学报（理学版）
• 学科: 化学
• 关键词: CH4-CO2重整 过渡态 羟基活化 理论计算
• 年，卷（期）: 2013,（2）
• 所属期刊栏目: 化学
• 页码范围: 177-181
• 页数: 5页
• 分类号: O64.12
• 字数: 2563字
• 语种: 中文
• DOI: 10.3785/j.issn.1008-9497.2013.02.012

摘要

采用DFT(B3LYP)结合二级微扰MP2/6-311+G(2d,p)方法计算镍基催化剂上羟基活化催化CH4-CO2 重整制合成气的反应机理,比较并探究了重整反应机理中的各种通道.计算结果表明,重整反应包含22步,关键反应式1-1,2,3,4-1,4-2,6-4的正反应活化能分别为44.718,201.353,265.713,104.603,61.739和99.331kJ·mo1-1.重整的速控步是式3表示的羟基的产生过程,甲烷的分解以脱1个H为主,基团CH3Ni具有较高的活性,可以通过2种方式与羟基反应,生成CH2OH基团继而裂解成甲醛.

作者信息

序号	姓名	单位	发文数	被引次数	H指数	G指数
1	龙威	华东交通大学化学化工系	26	152	6.0	11.0
2	徐文媛	华东交通大学化学化工系	51	185	7.0	9.0
3	胡林	华东交通大学化学化工系	46	423	11.0	18.0
4	陈丽萍	华东交通大学化学化工系	10	30	3.0	4.0
5	杜瑞焕	华东交通大学化学化工系	13	48	5.0	6.0