单个水分子对HO2+H2S反应主通道影响的理论研究

• 作者: 张浩林 张田雷 王志银 王睿 王竹青 许琼
• 来源期刊: 高等学校化学学报
• 学科: 化学
• 关键词: HO2+H2S反应 水催化 反应机理 过渡态理论
• 年，卷（期）: 2014,（10）
• 所属期刊栏目: 物理化学
• 页码范围: 2191-2200
• 页数: 10页
• 分类号: O643.1
• 字数: 6032字
• 语种: 中文
• DOI: 10.7503/cjcu20140310

摘要

采用CCSD(T)/aug-cc-pVTZ//B3 LYP/6-311 +G(2df,2p)方法对HO2+H2S反应及单分子水参与其主通道的微观机理和速率常数进行了研究.结果表明,HO2+H2S反应主通道为生成产物为H2O2+HS的通道,其表观活化能为14.94 kJ/mol.考虑单分子水对主产物通道的影响发现,所得的势能面比无水参与的反应复杂得多,经历了H2O…HO2 +H2S(RW1),HO2… H2O+H2S (RW2)和H2 O… H2 S+HO2(RW3)3个通道,RW1 ～RW6共6个路径.其中通道RW1是水分子参与HO2+H2S反应主通道的优势通道.在216.7～298.2 K温度范围内通道RW1的有效速率常数呈现出正温度系数效应,在298 K时,k'RW1/ktotal达到54.2％,表明在实际大气环境中水分子对HO2+H2S反应的主通道具有明显影响.

作者信息

序号	姓名	单位	发文数	被引次数	H指数	G指数
1	许琼	陕西理工学院化学与环境科学学院	26	79	5.0	8.0
2	王志银	陕西理工学院化学与环境科学学院	13	11	2.0	2.0
3	张田雷	陕西理工学院化学与环境科学学院	8	7	2.0	2.0
4	王睿	陕西理工学院化学与环境科学学院	14	13	2.0	3.0
5	张浩林	陕西理工学院化学与环境科学学院	2	5	2.0	2.0
6	王竹青	山东省科学院海洋仪器仪表研究所山东省海洋环境监测技术重点实验室	1	3	1.0	1.0