金属硫化物富勒烯Sc2S@C82的自下而上C2增长和异构化

• 作者: 甘利华 程南璞 赵冲 陶舒辉 雷丹
• 来源期刊: 中国科学（化学）
• 关键词: 金属硫化物富勒烯 异构化 密度泛函理论 能垒
• 年，卷（期）: 2015,（1）
• 所属期刊栏目: 论文
• 页码范围: 68-75
• 页数: 8页
• 语种: 中文
• DOI: 10.1360/N032014-00202

摘要

两个金属硫化物富勒烯Sc2S@C82-Cs(6)和Sc2S@C82-C3v(8)的结构已经通过单晶X射线衍射验证,但对于其形成机理却知之甚少.本文通过密度泛函理论方法计算研究了Sc2S@C82的不同异构体的热力学和动力学稳定性.结合封闭网络增长模型,研究了Sc2S@C82的形成机理.计算表明,该金属富勒烯是在Sc2S@C80-D5h(31923)的基础上通过C2增长而来,且增长路径是通过中间体Sc2S@C82-Cs(39704)而不是通常认为的Sc2S@C82-Cs(39663);此外,证实了异构体Sc2S@C82-Cs(6)和Sc2S@C82-C3v(8)的相互转化是一个可逆过程;碳催化的Stone-Wales旋转可以大大降低反应的能垒.这些结果对其他金属富勒烯的形成机理具有参考意义.