负载型钯团簇上氢分子吸附和解离吸附的密度泛函理论

• 作者: 张弛 成洪业 漆志文 陈立芳
• 来源期刊: 化工学报
• 关键词: 吸附 多相反应 分子模拟 氢解离 钯催化剂
• 年，卷（期）: 2017,（2）
• 所属期刊栏目: 催化、动力学与反应器
• 页码范围: 694-701
• 页数: 8页
• 分类号: O641
• 语种: 中文
• DOI: 10.11949/j.issn.0438-1157.20160910

摘要

基于密度泛函理论考察勃姆石（AlOOH）和氧化锆（ZrO2）负载的钯团簇表面氢分子吸附和解离吸附过程，通过分析一系列不同尺寸的钯团簇上氢吸附能以及氢分子-钯团簇-载体三者之间的电荷转移系统地研究了粒径效应和载体效应。结果表明，顶点位和面位分别是分子吸附和解离吸附的最佳吸附位置。随着钯团簇粒径的上升，氢分子吸附能和解离吸附能都下降，载体-钯团簇-被吸附氢三者之间的电荷转移量和方向也改变。氧化锆载体负载的钯团簇上分子吸附能和解离吸附能均大于勃姆石载体负载的钯团簇，说明载体对氢分子吸附过程有重要影响。