·Cl引发3种环状含有NH结构有机化合物的大气转化机制及动力学

• 作者: 付自豪 刘聪 谢宏彬 陈景文 马芳芳
• 来源期刊: 生态毒理学报
• 学科: 地球科学
• 关键词: 含有NHx结构有机化合物 量子化学 转化机制 动力学 氯自由基
• 年，卷（期）: 2019,（4）
• 所属期刊栏目: 专论
• 页码范围: 65-72
• 页数: 8页
• 分类号: X171.5
• 字数: 3694字
• 语种: 中文
• DOI: 10.7524/AJE.1673-5897.20181214001

摘要

氯自由基(·Cl)的高氧化性及其内陆来源的新发现使得·Cl在评估有机污染物的大气归趋方面起着比以往更为重要的作用.含有NHx(x=1,2)结构的有机化合物不仅是大气中一类潜在的有机污染物,也是大气中致癌性亚硝胺的前驱体—N中心自由基的重要来源.前人研究发现,·Cl与含有NHx(x=1,2)结构的有机化合物具有独特的相互作用且其反应具有结构依赖性.目前,大多数研究只关注链状含有NHx(x=1,2)结构有机化合物的反应,而对于环状含有NH结构有机化合物的反应研究却很少.本研究使用量子化学和动力学模拟相结合的方法研究·Cl引发3种环状含有NH结构有机化合物(吗啉(MOR)、哌啶(PIP)和吡咯烷(PYR))的大气转化机制及动力学.结果发现,·Cl夺取3种环状含有NH结构有机化合物中N—H的H原子形成N中心自由基是最可行的反应路径.在298 K和1 atm下,计算的反应速率常数分别为5.0×10-10(MOR)、5.1×10-10(PIP)和4.9×10-10(PYR)cm3·molecule-1·s-1,且具有正的温度依附性.结合可获得的·OH引发反应的反应速率常数,评估·Cl对MOR和PIP转化的贡献分别为·OH的2.6％ ～26％和6.9％ ～69％.上述研究结果为将来建立·Cl引发含有NHx(x=1,2)结构有机化合物反应的结构-活性关系、全面评估含有NHx(x=1,2)结构有机化合物的大气归趋和环境风险提供数据支持.

作者信息

序号	姓名	单位	发文数	被引次数	H指数	G指数
1	陈景文	大连理工大学环境学院工业生态与环境工程教育部重点实验室	87	847	17.0	27.0
2	谢宏彬	大连理工大学环境学院工业生态与环境工程教育部重点实验室	5	0	0.0	0.0
3	刘聪	大连理工大学环境学院工业生态与环境工程教育部重点实验室	2	4	1.0	2.0
4	马芳芳	大连理工大学环境学院工业生态与环境工程教育部重点实验室	2	0	0.0	0.0
5	付自豪	大连理工大学环境学院工业生态与环境工程教育部重点实验室	1	0	0.0	0.0