Cu-Pt-Au三元合金催化水煤气变换反应的密度泛函研究

• 作者: 倪哲明 夏盛杰 孟跃 方镭 罗伟 薛继龙 陈涛
• 来源期刊: 燃料化学学报
• 学科: 化学
• 关键词: 密度泛函理论 水煤气变换反应(WGSR) 机理 三元合金
• 年，卷（期）: 2019,（6）
• 所属期刊栏目: 研究论文
• 页码范围: 688-696
• 页数: 9页
• 分类号: O641
• 字数: 5599字
• 语种: 中文

摘要

利用密度泛函理论(DFT)研究了不同掺杂量的Cu-Pt-Au催化剂性质及水煤气变换反应(WGSR)在催化剂表面上的反应机理.首先对Cu-Au和Pt-Au二元催化剂的稳定性和电子活性进行研究,发现Pt-Au催化剂的协同效应较优,稳定性更优,结合能为77.15 eV,d带中心为-3.18 eV.当将Cu继续掺杂到Pt-Au合金中构成Cu-Pt-Au三元催化剂时,Cu3-Pt3-Au(111)结合能为77.99 eV,且d带中心为-3.05 eV,表明其具有较优的稳定性和电子活性.探讨了WGSR在Cu3-Pt3-Au(111)上的反应历程,氧化还原机理因CO氧化的能垒达到4.84 eV而不易进行.CHO和COOH两个中间体为竞争关系,且形成CHO中间物时的能垒较小,因此,反应相对容易按照甲酸机理进行.

作者信息

序号	姓名	单位	发文数	被引次数	H指数	G指数
1	倪哲明	浙江工业大学化学工程学院	128	1292	20.0	28.0
2	夏盛杰	浙江工业大学化学工程学院	32	251	8.0	15.0
3	薛继龙	浙江工业大学化学工程学院	34	179	8.0	12.0
4	罗伟	浙江工业大学化学工程学院	12	9	2.0	2.0
5	孟跃	湖州师范学院生命科学学院	21	20	2.0	2.0
6	陈涛	浙江工业大学化学工程学院	16	43	4.0	6.0
7	方镭	浙江工业大学化学工程学院	5	4	1.0	1.0