摘要:
近年来, 工业社会的发展为人们的日常生活带来了便利, 然而也引起了环境污染问题. 尤其是抗生素的滥用, 不仅会导致各种慢性疾病和微生物的传播, 而且会使微生物对抗生素产生抵抗力. 因此, 寻找一种有效且环保的方法来解决抗生 素残留问题至关重要. 光催化技术作为一种"绿色"技术, 具有充分利用太阳光、降低能耗和完全矿化有机物的突出优点, 已被广泛应用于消除环境污染.光敏半导体材料AgCl 具有良好的光响应范围、无毒、易制备等优点, 成为光催化降解污染物过程中促进光催化剂活性的理想材料. 然而, 制备的AgCl纳米颗粒易于团聚并发生光腐蚀. 目前, 片状g-C3N4具有比表面积大和适当的带隙等优点. 因此, 构筑AgCl/g-C3N4异质结复合光催化剂不仅可以降低光生电子和空穴的复合速率, 加快电子传输, 还可以解决AgCl纳米颗粒易于团聚的问题. 此外, 聚邻苯二胺(PoPD)作为一种导电聚合物, 具有高效的电子传输能力, 用其包裹AgCl可以防止光腐蚀现象的发生.本文采用沉淀法和光引发聚合法合成了新型高效的PoPD/AgCl/g-C3N4复合材料, 并以20 mg/L四环素作为目标污染物测试其可见光下的催化性能. 用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电镜(SEM)和比表面积(BET)测定等方法表征分析了催化剂的结构特征、微观形貌和光学性能. XRD分析发现, PoPD未影响AgCl/g-C3N4催化剂的晶型结构. XPS结果表明, 复合材料由C, N, Ag, O, Cl元素组成, 并能得到它们的元素价态. 由SEM照片可看到不规则薄片状g-C3N4表面均匀地负载着被PoPD包裹的AgCl颗粒. 根据BET测试结果, 片状的g-C3N4比表面积比块状的增大4倍, 使目标污染物能与光催化剂表面活性物质充分接触反应. 光催化性能测试结果进一步表明, PoPD/AgCl-35/g-C3N4在可见光下具有优异的光催化性能: 可见光照射120 min内, 四环素的降解效率可达83.06%, 降解速率常数是纯g-C3N4的7.98倍. 循环实验表明, 经过四次循环后催化剂仍具有优异的光催化降解性能, 说明所合成的催化剂具有良好的稳定性.用抗坏血酸、乙二胺四乙酸和异丙醇捕获剂进行了自由基捕获实验, 进一步研究PoPD/AgCl/g-C3N4催化剂的光催化机理. 结果表明, 超氧自由基和空穴在降解四环素过程中起主要作用, 羟基自由基的作用相对较小. 通过价带谱测试和带隙计算出材料的价导带位置, 并对可能的机理进行了相应的分析. 总之, PoPD/AgCl/g-C3N4光催化剂具有良好的稳定性和优异的光催化性能, 为制备高稳定性复合光催化剂提供了一种新技术.