Fe(Ⅱ)介导针铁矿活化氧气催化As(Ⅲ)氧化过程与作用机制

• 作者: 刘凯 方利平 李芳柏 洪泽彬 钟松雄
• 来源期刊: 科学通报
• 关键词: 针铁矿 氧空位 Fe(Ⅱ) 砷氧化 自由基
• 年，卷（期）: 2020,（11）
• 所属期刊栏目: 环境化学
• 页码范围: 997-1008
• 页数: 12页
• 语种: 中文
• DOI: 10.1360/TB-2019-0718

摘要

水稻土砷形态转化是影响水稻砷累积的关键因素,其中铁矿物在砷的环境化学行为中扮演着重要的角色.本文以针铁矿为对象,模拟稻田土壤根际圈反应体系,考察Fe(Ⅱ)介导针铁矿固定和氧化As(Ⅲ)的过程及其作用机制.结果表明,针铁矿在有氧条件下对Fe(Ⅱ)催化氧化As(Ⅲ)具有显著的促进作用;As(V)含量随着针铁矿投加量和Fe(Ⅱ)初始浓度的增加而提高,生成的As(V)主要位于固相上.一方面,吸附态Fe(Ⅱ)可能直接活化氧气产生活性氧物种进而促进As(Ⅲ)氧化;另一方面,针铁矿上的氧空位可能通过促进Fe(Ⅱ)活化氧气产生的H2O2的分解以及Fe(Ⅱ)循环进一步促进As(Ⅲ)氧化.进一步研究发现,·O2-和H2O2是As(Ⅲ)氧化的主要活性物种.本研究的发现对于土壤砷形态调控及污染防控具有重要的理论指导意义.