Ni单原子催化剂表面CO2电还原动力学的电化学谱学解析

• 作者: 刘松 徐可一 曹自强 李冰玉 毛庆 赵健 郭唱 黄延强
• 来源期刊: 高等学校化学学报
• 学科: 化学
• 关键词: 二氧化碳电还原反应机理 电化学阻抗谱 非线性频响分析 总谐波失真谱
• 年，卷（期）: 2020,（5）
• 所属期刊栏目: 物理化学
• 页码范围: 1058-1067
• 页数: 10页
• 分类号: O646
• 字数: 6055字
• 语种: 中文
• DOI: 10.7503/cjcu20190699

摘要

针对Ni单原子催化剂表面的CO2 电还原反应(CO2RR),提出了以Ni为活性位点的"单中心"机理以及同时借助Ni位点还原和碳氮锚定位水解的"双功能"机理.依据稳态极化的实验结果,开展了CO2RR的动力学解析与模型参数的敏感性分析;借助暂态模型方程,分别获取可表达CO2RR线性与非线性频响特征的电化学阻抗谱(EIS)与总谐波失真(THD)谱.研究结果表明,CO2 的溶解分压对CO2RR活性影响最显著.若CO2RR遵循"单中心"机理,Ni位点COOHads的形成为速率控制步骤;但若为"双功能"机理,碳氮锚定位的水解与Ni位点的CO2,ads还原同为速率控制步骤.EIS理论上可用于区分CO2RR的"单中心"机理与"双功能"机理;与之相比,THD谱在CO2RR的机理识别中并无优势.

作者信息

序号	姓名	单位	发文数	被引次数	H指数	G指数
1	刘松	中国科学院大连化学物理研究所航天催化与新材料研究室	50	392	11.0	18.0
2	黄延强	中国科学院大连化学物理研究所航天催化与新材料研究室	19	76	6.0	8.0
3	赵健	大连理工大学化工学院	9	8	2.0	2.0
4	毛庆	大连理工大学化工学院	10	29	3.0	5.0
5	李冰玉	大连理工大学化工学院	3	1	1.0	1.0
6	郭唱	大连理工大学化工学院	1	0	0.0	0.0
7	徐可一	大连理工大学化工学院	1	0	0.0	0.0
8	曹自强	大连理工大学化工学院	1	0	0.0	0.0