等离子体处理的氮掺杂碳纳米管阵列用于电化学CO2还原制备比例可控的合成气

• 作者: 刘翠波 史艳梅 张兵 纪岩
• 来源期刊: 中国科学:材料科学(英文版)
• 学科: 地球科学
• 关键词: 合成气 等离子体处理 氮掺杂碳纳米管 CO2还原 电催化剂 能源危机 电化学还原 CO2含量
• 年，卷（期）: zgkxclkxywb_2020,（11）
• 页码范围: 2351-2357
• 页数: 7页
• 分类号: X701

摘要

合成气是一种CO和H2的混合气,是工业上生产烯烃、液体燃料、聚合物、药物等产品的重要原料.通过电化学还原的方法将CO2转化为合成气,不仅能够减少大气中的CO2含量,同时还能缓解能源危机.但是目前仍然缺乏廉价高效的电催化剂来实现可控比例CO/H2的合成.因此,我们发展了一种简易的等离子体处理策略,利用氮掺杂碳纳米管阵列作为电催化剂,通过电化学CO2-H2O还原制备CO/H2比例可控的合成气.在不同的等离子体处理条件下,CO/H2比例的范围可达0.55–3.03,符合下游化工生产的原料气标准.通过优化等离子体处理条件,CO的法拉第效率最高可达75%,并且能够维持稳定性长达10 h.通过研究氮掺杂的碳纳米管的结构随处理条件的变化,并结合其CO2还原活性,我们推断出氮掺杂碳纳米管中的吡啶氮有利于CO2转化为CO,而吡咯氮和sp2平面外的碳则有利于氢气的产生.利用等离子体处理的方法能够有效调节催化剂中各活性组分的比例,从而调控CO2还原反应和析氢反应的速率,最终实现CO/H2比例可控的合成气制备.