吡啶修饰H-MOR上二甲醚羰基化吸附-扩散理论研究

• 作者: 王伟 钱伟鑫 马宏方 应卫勇 张海涛
• 来源期刊: 化工学报
• 关键词: 分子筛 选择性催化 催化活性 吸附 扩散 Monte Carlo模拟
• 年，卷（期）: 2021,（9）
• 所属期刊栏目: 分离工程
• 页码范围: 4786-4795
• 页数: 9页
• 分类号: TQ225
• 语种: 中文
• DOI: 10.11949/0438-1157.20201921

摘要

氢型丝光沸石(H-MOR)分子筛是二甲醚(DME)羰基化制乙酸甲酯(MA)的一种高效催化剂，经研究吡啶的修饰可以有效提高其稳定性及催化寿命。为了从原子尺度上研究吡啶对其改性的本质机理，基于MonteCarlo及分子动力学模拟，分别对H-AlMOR及Py-H-AlMOR周期性模型内羰基化主反应物CO、DME及产物MA的吸附-扩散行为进行了对比研究。结果表明，吡啶的引入会使H-MOR分子筛模型内主反应物CO、DME的吸附量产生一定下降(24%~33%)，但有助于改善二者分子筛内的吸附平衡，并提升活性孔道8-MR内的反应物浓度。同时，吡啶引入后将对各分子扩散产生较大影响(21%~58%)，尤其产物MA扩散性能下降约58%。此外，吡啶的引入也会使达到高反应活性所需的高进料比PCO/PDME有所降低。