四乙基氢氧化铵改性对HMOR分子筛结构及二甲醚羰基化性能的影响

• 作者: 苏畅 冯晓博 张立云 陈峰 赵小燕 曹景沛
• 来源期刊: 化工学报
• 关键词: 乙醇 二甲醚 羰基化 乙酸甲酯 四乙基氢氧化铵后处理 HMOR分子筛
• 年，卷（期）: 2022,（2）
• 所属期刊栏目: 催化、动力学与反应器
• 页码范围: 712-721
• 页数: 9页
• 分类号: O643
• 语种: 中文
• DOI: 10.11949/0438-1157.20210987

摘要

合成气经二甲醚 （DME） 羰基化合成乙酸甲酯 （MA），MA进一步加氢制备乙醇是一种新型高效的煤基合成气制备乙醇路线。采用温和的后处理方法改性DME羰基化分子筛，进一步提高DME羰基化效率，对其工业应用具有重要意义。本研究利用四乙基氢氧化铵 （TEAOH） 对HMOR分子筛改性处理，探讨了有机碱改性处理对HMOR分子筛的结构和DME羰基化催化性能的影响。研究发现，TEAOH浓度为0.3 mol/L时，HMOR分子筛介孔孔容增大约 26%，外比表面积增大约 10%，DME 的转化率增幅达 68%。TEAOH 水解产生的 OH-能够温和脱除HMOR 分子筛中的骨架硅，获得介-微多级孔结构，提高 DME 羰基化反应过程中的传质速率。此外，水解的TEA+在分子筛表面富集，抑制了OH-的过度脱硅，保护分子筛基本骨架结构不被更深层次破坏。