团簇NiCo2S4催化析氢活性研究

• 作者: 曾鑫渔 方志刚 井润田 王倩 朱依文
• 来源期刊: 复旦学报（自然科学版）
• 学科: 化学
• 关键词: 团簇NiCo2S4 水解析氢 催化活性 密度泛函理论
• 年，卷（期）: 2022,（1）
• 页码范围: 115-122
• 页数: 8页
• 分类号: O641.12
• 语种: 中文

摘要

依据密度泛函理论(DFT)在B3LYP/Lan 12dz水平下对团簇NiCo2S4进行优化计算,确定11种优化构型,并对其催化析氢活性进行分析,结果表明:三重态构型整体上热力学稳定性强于单重态.团簇NiCo2S4与水分子反应时,三重态HOMO轨道的β电子在反应中起主导作用,且三重态反应活性强于单重态.团簇NiCo2S4与水分子形成的中间体NiCo2S4-H可以通过Heyrovsky反应和Tafel反应两种途径析出氢气,通过比较各优化构型形成对应中间体NiCo2S4-H的能级差和结合能筛选出最优中间体.综合来看,三重态中热力学稳定性排为第二的构型2(3)为催化析氢优势构型.