稀土锆酸盐复相陶瓷模拟固化241Am和90Sr的化学机理

• 作者: 刘松柏 薛敏 王欣 江阔
• 来源期刊: 安全与环境学报
• 学科: 地球科学
• 关键词: 环境工程学 核废物处置 人造岩石固化 稀土锆酸盐 复相陶瓷
• 年，卷（期）: 2022,（1）
• 所属期刊栏目: 污染控制技术与原理|Pollution Control
• 页码范围: 435-442
• 页数: 8页
• 分类号: X591
• 语种: 中文
• DOI: 10.13637/j.issn.1009-6094.2020.1712

摘要

为实现将锕系核素和裂变产物同步固化至稳定的介质材料中,达到简化高放射性废液处理工艺和提高治污效率的目的,以144Nd3+和89Sr2+分别为锕系核素241Am3+和裂变产物90Sr2+的模拟核素,采用溶胶-喷雾热解法制备出能同时固化Am和Sr的稀土锆酸盐复相陶瓷固化体.利用X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、扫描电子显微镜(SEM)和背散射电子显微镜(BSEM)技术手段研究稀土锆酸盐复相陶瓷的物相组成和烧结体的显微结构.热力学理论计算结果表明,Am的模拟固化体Nd2Zr2O7的吉布斯自由能明显高于Sr的固化体SrZrO3.试验结果表明:在1 200℃条件下,LnO1 5-ZrO2(Ln=La、Nd、Eu和Gd)二元系合成的单一稀土锆酸盐Ln2Zr2O7均为纯的烧绿石结构,且Ln2Zr2O7的晶格常数随着三价稀土离子(Ln3+)的离子尺寸增大而线性增加;SrO-ZrO2二元系合成的产物为钙钛矿正交结构的SrZrO3,其晶格常数分别为 a=0.579 7 nm、b=0.581 7 nm、c=0.820 4 nm;NdO1.5-SrO-ZrO2三元系反应的产物是由烧绿石Nd2Zr2O7和正交结构SrZrO3两相组成.该复合固化体中Nd2Zr2O7与SrZrO3两相的相对含量可以根据高放射性废液中不同的241Am/90Sr比例进行相应调节,这与热力学理论计算结果相一致.经1 550℃烧结48h后,Nd2Zr2O7-SrZrO3复合模拟固化体中的晶粒尺寸处于微米尺度,内部未有任何显微裂纹出现,相对密度达95％以上.且模拟固化体中的Nd2 Zr2O7和SrZrO3两相分布较均匀,化学相容性良好.