热电离过程中铀的化学形态及微观形貌研究

• 作者: 张继龙 杨丽芳 王未然 黎春 纪建臣 骆无瑕 武朝辉 邵阳 李汐 谭俊龙
• 来源期刊: 世界核地质科学
• 关键词: 热电离； 铀同位素； 铀氧化物离子； 硝酸铀酰； 八氧化三铀； 二氧化铀
• 年，卷（期）: 2023,（4）
• 所属期刊栏目: 分析
• 页码范围: 154-161
• 页数: 7页
• 分类号: O657.63
• 语种: 中文
• DOI: 10.3969/j.issn.1672-0636.2022.04.013

摘要

热电离质谱在分析铀同位素时由于存在质量分馏效应，影响铀同位素准确测量，通常对质量分馏效应采用外标校正法，但此方法要求测量过程中标准物质和样品应产生一致的质量分馏行为。研究了涂样和热电离过程中铀的形态变化以及涂样方式对铀电离效率的影响。通过控制不同涂样加热温度，制备出硝酸铀酰、三氧化铀和八氧化三铀等 3 种形态的铀样品。采用扫描电镜和拉曼光谱分析技术，结合热电离质谱，研究了硝酸铀酰、三氧化铀和八氧化三铀等样品在热电离过程中发生的形态变化，以及铀的电离效率和铀氧化物离子的产率。研究发现：1） 在真空环境下加热超过一定温度后，硝酸铀酰、三氧化铀和八氧化三铀均会转化成二氧化铀，然后以二氧化铀固态形式进行热蒸发和电离。2） 双铼带结构下，铼蒸气会沉积到铀样品表面并逐渐形成包覆层，样品原子逐渐以扩散方式渗透出包覆层实现电离。3） 当样品被制备为八氧化三铀时铀金属离子电离效率最高。进一步完善了铀在铼灯丝上的蒸发和电离机理，为铀同位素测定过程中提高样品的利用率和测量准确性提供了实验依据。