基于密度泛函理论的煤催化气化制甲烷过程研究

• 作者: 董脉帆 冯乐乐 中国矿业大学安全工程学院
• 来源期刊: 低碳化学与化工
• 关键词: 密度泛函理论 煤气化 催化 甲烷 碱金属
• 年，卷（期）: 2023,（4）
• 所属期刊栏目: 合成气与甲烷转化
• 页码范围: 71-77
• 页数: 7页
• 语种: 中文

摘要

利用可弃催化剂提高地下煤气化的甲烷产率是解决深部煤炭开采问题和满足我国天然气需求的重要途径。基于密度泛函理论，选择乙基苯作为煤的模型化合物，CO2为气化剂，优选出了煤催化气化的反应路径，特别关注了煤气化的中间产物1-苯乙醇裂解生成甲烷的基元反应。在无金属离子模型的基础上，探究了Na+和Ca2+对甲烷生成反应的影响，并考察了温度与甲烷生成反应的活化能和速率的关系。结果表明，无金属离子存在的情况下，甲烷生成反应的活化能为325.96 kJ/mol。与无金属离子相比，Na+和Ca2+的加入均可以促进甲烷生成反应的发生，活化能分别降低了4.64%和9.12%。在无金属离子、Na+或Ca2+存在的情况下，甲烷生成反应的活化能、速率分别随着温度的升高而增大、加快。此研究可为地下煤气化制甲烷催化剂的选取提供参考。