Ag表面乙醇选择性催化氧化的密度泛函理论研究

• 作者: 徐新潮 徐晶 田鹏飞 韩一帆
• 来源期刊: 化工学报
• 关键词: 分子模拟 银 催化 部分氧化
• 年，卷（期）: 2019,（10）
• 所属期刊栏目: 催化、动力学与反应器
• 页码范围: 3967-3975
• 页数: 9页
• 分类号: TQ032.4
• 语种: 中文
• DOI: 10.11949/0438-1157.20190480

摘要

采用密度泛函理论计算对Ag (111)和Ag (211)表面乙醇催化氧化过程进行了系统性研究.研究发现原子氧物种是常温下乙醇氧化的关键中间体.在表面原子氧物种辅助下,乙醇O—H键和α-C—H键依次断裂,生成乙氧基中间体和乙醛产物(活化能(Ea)<38.0 kJ/mol).乙醛随后与表面原子氧和羟基氧物种作用,导致CCOO (在Ag (111)表面发生CCOO---→C+CO2)和CH2COO (在Ag (211)表面发生CH2COO---→CH2+CO2)中间体C—C键断裂生成CO2,该过程是速率控制步骤(Ea>95.5 kJ/mol).计算结果表明乙醇在Ag表面催化氧化过程为结构敏感反应,降低表面缺陷位数量可提高产物中乙醛选择性.

作者信息

序号	姓名	单位	发文数	被引次数	H指数	G指数
1	田鹏飞	华东理工大学化学工程联合国家重点实验室	5	25	3.0	5.0
2	徐晶	华东理工大学化学工程联合国家重点实验室	15	65	4.0	7.0
3	韩一帆	华东理工大学化学工程联合国家重点实验室	12	51	4.0	6.0
4	徐新潮	华东理工大学化学工程联合国家重点实验室	2	14	1.0	2.0