高分散Ru/Si3N4催化剂的制备及其在CO2加氢中的应用

• 作者: 颜琳琳 魏宇学 张成华 相宏伟 李永旺
• 来源期刊: 低碳化学与化工
• 学科: 化学
• 关键词: CO2加氢 Ru/Si3N4催化剂 CH4选择性 CO选择性
• 年，卷（期）: 2024,（3）
• 页码范围: 9-17
• 页数: 9页
• 语种: 中文

摘要

氮化硅是一种良好的载体，具有较高的水热稳定性和机械稳定性，其表面的氨基基团能够较好地锚定金属，显著提高金属分散度。但是，商品氮化硅比表面积较低，对金属分散作用仍然有限。因此，以自制的高比表面积氮化硅(Si3N4)为载体，通过浸渍法制备了不同Ru负载量(质量分数分别为0.5%、1.0%和2.0%)的催化剂(分别为0.5%Ru/Si3N4、1.0%Ru/Si3N4和2.0%Ru/Si3N4)，并以商品氮化硅(Si3N4-C)为载体制备了2.0%Ru/Si3N4-C催化剂作为对照组。表征了催化剂的理化性质，测试了其在300°C、0.1 MPa下的CO2加氢反应活性。结果显示，与Si3N4-C相比，Si3N4的比表面积较高(502 m2/g),Si3N4作为载体显著提高了金属分散度，降低了金属粒径，催化剂暴露出更多的活性位点。0.5%Ru/Si3N4的金属粒径较小，展现出强的H2吸附能力，H难以解吸，抑制了中间物种CO加氢生成CH4。随着Ru负载量增加，金属粒径增大，催化剂的CH4选择性更好。Ru/Si3N4系列催化剂中，2.0%Ru/Si3N4的CH4选择性较高(98.8%)。空速为10000 m L/(g·h)时，0.5%Ru/Si3N4的CO选择性为88.2%。与2.0%Ru/Si3N4相比，2.0%Ru/Si3N4-C的金属粒径更大，活性位点较少，活性更低。2.0%Ru/Si3N4和2.0%Ru/Si3N4-C的CO2转化率分别为53.1%和9.2%。Si3N4有效提高了金属分散度，提高了催化剂的CO2加氢反应活性；通过调控Ru负载量控制催化剂金属粒径，可实现对产物CO或CH4选择性的调控。