气相中2Sr+,2Ba+介入N2O与H2反应的理论研究

• 作者: 冷艳丽 吴晓鸣 张建辉 王永成
• 来源期刊: 原子与分子物理学报
• 学科: 化学
• 关键词: 2Sr+ 2Ba+ N2O和H2 反应机理 转化频率(TOF)
• 年，卷（期）: 2013,（3）
• 所属期刊栏目: 原子、分子结构与光谱
• 页码范围: 379-385
• 页数: 7页
• 分类号: O643.1
• 字数: 3366字
• 语种: 中文
• DOI: 10.3969/j.issn.1000-0364.2013.03.007

摘要

运用密度泛函理论DFT-UB3LYP方法,对2Sr+、2Ba+采用相对论校正赝势基组SDD,对N、O、H采用6-311+G(2d,p)基组,计算研究了气相中碱土金属离子2Sr+、2Ba+介入N2O(1∑+)和H2(1∑g+)反应的微观机理,优化了二重态势能面上各反应物、中间体和过渡态的构型特征,用频率分析方法和内禀反应坐标方法(IRC)对过渡态进行了验证.运用Kozuch撰写的能量跨度模型(Energetic Span Model,δlE),确定了决定循环反应速率的决速过渡态(TDTS)和决速中间体(TDI),并利用转化频率(Turnover Frequency,TOF)评估了催化性能.结果表明:从热力学性质分析2Sr+、2Ba+离子对N2O(1∑+)和H2(1∑+g)反应很好的催化作用,可得到目标产物N2(1∑g+)和H2O(1 A1),却从动力学性质分析主要反应产物为N2、SrOH+ (BaOH+)和H,最终动力学因素在反应中起决定性作用,以上结论与实验观测结果相符.

作者信息

序号	姓名	单位	发文数	被引次数	H指数	G指数
1	王永成	西北师范大学化学化工学院	82	125	5.0	7.0
2	吴晓鸣	兰州资源环境职业技术学院冶金工程系	5	36	3.0	5.0
3	张建辉	兰州资源环境职业技术学院冶金工程系	15	22	2.0	3.0
4	冷艳丽	兰州资源环境职业技术学院冶金工程系	7	12	2.0	2.0